行政院办公厅建于1934年6月。楼内设行政院院长、副院长、秘书长、政务处长办公室,以及会议室、总办公厅、稽核室等。行政院是国民政府最高行政机关,成立于1928年10月25日,掌理内政、外交、财政、经济、军政、文化、教育等行政事务。院下辖各部会,分掌各项行政职权。1937年11月,行政院随国民政府西迁重庆。日伪统治时期,沦为铁道部、交通部。1946年5月“还都”南京后,行政院迁至原铁道部办公,此处作为国民政府社会部、水利部和侨务委员会办公处,直至1949年4月行政院迁广州。
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位于南京总统府内的一处陈列展览馆,为主展现出民国时期的办公场所,只能远观不能靠近触摸。